碳材料在钛酸锂负极材料中的应用-第5页-北极星储能网

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He等进一步研究发现，构建阻挡层是控制钛酸锂与周围电解液发生界面反应的有效方法，利用纳米尺度的碳包覆层可有效抑制钛酸锂电池的胀气反应。电解液对碳包覆的钛酸锂和未包覆的钛酸锂展现出了不同的反应活性。对于未包碳的钛酸锂，在0～2. 5 V的电压区间循环时，电解液会在0. 7 V左右发生还原分解反应，而对于碳包覆的钛酸锂，类似的反应仅在首次循环内发生。碳包覆层可将钛酸锂颗粒表面的活性位点覆盖，并形成一层固体电解液界面膜，将活性位点与周围的电解液隔离，避免了电解液的进一步还原分解，其过程示意如图9所示。

本课题组采用沥青作为热解碳源，在高结晶度的钛酸锂纳米颗粒表面形成均匀的包覆层，并将其制成微球形二次颗粒，与锰酸锂正极组装成043048型方壳电池。结果表明，碳包覆层的存在可在钛酸锂表面形成致密的固体电解液界面膜，阻止钛酸锂与电解液在循环过程中的反应，因而可有效抑制气体的形成和Mn的沉积。经过碳包覆的钛酸锂微球，由于具有稳定的界面和良好的导电性，其倍率性能和循环稳定性都得以明显改善。1 C倍率下经过1000次循环后，所组装全电池的容量保持率仍高达93%，且未出现胀气，而未经过碳包覆的钛酸锂电池仅循环580次，容量就衰减至初始容量的23%，且出现了明显的胀气，如图10 所示。

综上所述，采用碳包覆处理，可在增强钛酸锂材料导电性的同时，改善钛酸锂与电解液间的界面相互作用，抑制以钛酸锂为负极的锂离子电池的胀气，使所制备的负极材料能够满足实际商品化生产的要求，为未来钛酸锂在锂离子电池负极中的产业化应用带来了希望。

结论

钛酸锂是目前公认的最具应用前景的锂离子电池负极材料之一，但由于材料的本征电子电导率偏低，使其难以发挥出较高的倍率性能，此外，钛酸锂与电解液之间易发生界面副反应，使以钛酸锂为负极的电池易出现胀气问题，令钛酸锂的商业化应用受到阻碍。利用轻质、高电子电导、环境友好、形式多样的碳材料与钛酸锂形成多种形式的复合结构电极材料，可有效提高钛酸锂的电化学性能，并缓解或消除钛酸锂使用中的胀气问题。碳材料在与钛酸锂所形成的复合结构电极材料中，起到导电增强、界面保护与柔性支撑的作用。因此，通过合理设计，将碳材料与钛酸锂形成具有特定复合结构的电极材料，如将具有纳米结构的钛酸锂表面预先进行均匀的碳包覆后，再与石墨烯、碳纳米管等高导电且具备一定机械强度及三维结构的碳材料形成复合电极材料，可在确保离子快速输运的同时，为钛酸锂提供有效的界面保护，抑制胀气的发生，并提高材料的整体导电性，还可为钛酸锂提供相应的柔性支撑。这种复合方式将成为未来实现钛酸锂商业化应用的重要手段。

随着对钛酸锂负极基础研究的不断深入，以钛酸锂为负极的锂离子电池已逐渐开始实用化。经过碳材料修饰改进后的钛酸锂，因具有更加优异的倍率特性和表面化学特性，加之其固有的低温性能、超高的循环寿命及安全性，未来将在混合动力汽车、柔性电子器件及大型储能领域进一步扩大其应用。由于钛酸锂的体积能量密度较石墨低，成本也较石墨偏高，使其在车用动力电池领域的应用一直存在较大争议，到目前为止，钛酸锂电池在全球锂电池市场中仅占比2%，但相关能源技术公司也在不断尝试提升钛酸锂电池的能量密度并降低成本，加之其宽阔的工作温度区间(-50～60℃) ，未来或可在公共交通和军工等特殊领域获得更大的市场应用。此外，凭借自身优异的高安全性和长循环寿命，钛酸锂材料未来将更有可能在大型储能电站上发挥重要的作用。

来源：化学进展作者：石颖闻雷吴敏杰李峰

( 中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家( 联合) 实验室 )

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